O termo Balsamão tem origem numa lenda de um emir que obrigava que cada povoação lhe desse o tributo de uma donzela. Quando o tributo caiu sobre Castro Vicente os seus moradores prepararam a revolta. Na batalha apareceu uma Senhora, com um vaso de Balsamo nas suas mãos, curando os feridos e permitindo a vitória dos cristãos, que construíram uma ermida à Senhora de Balsamão (Balsamo na mão).
Em 1754, fixa-se neste local Frei Casimiro Wysynski onde funda a primeira casa da Ordem dos Marianos da Imaculada Conceição em Portugal. Em 1834, a Congregação é extinta, apenas regressando em 1954.
O Santuário é caracterizado pelas suas capelas Paixão, das quais se destaca a Capela do Senhor da Costa, pela sua milagrosa imagem.
No interior da Igreja, destacam-se o teto da nave com temas mariológicos e o da capela-mor, pintado por Damião Bustamante, com motivos florais e arquitetónicos e ao centro Nossa Senhora de Balsamão. Existe ainda no Convento um Museu com objetos litúrgicos e pinturas.